Xem trước tài liệu

Đang tải tài liệu...

Thông tin chi tiết tài liệu

Định dạng: PDF
Số trang: 134 trang
Dung lượng: 2 MB

Giới thiệu nội dung

Nghiên cứu tổng hợp xúc tác dị thể siêu acid cố định trên các chất mang Al-SBA-15 và ZSM-5/SBA-15 ứng dụng trong phản ứng tổng hợp fructone

Tác giả: Trương Thị Hạnh

Lĩnh vực: Hóa học

Nội dung tài liệu:

Luận án này tập trung nghiên cứu về việc tổng hợp và ứng dụng xúc tác dị thể siêu acid, cụ thể là các hợp chất dị đa (HPA) được cố định trên các chất mang có cấu trúc mao quản trung bình như Al-SBA-15 và ZSM-5/SBA-15. Mục tiêu chính là tạo ra các vật liệu xúc tác có tính acid cao và độ bền gắn kết HPA tốt, đồng thời đánh giá hoạt tính xúc tác và độ bền của chúng trong phản ứng tổng hợp fructone, một hợp chất tạo hương quan trọng. Nghiên cứu bao gồm việc tổng hợp các chất mang Al-SBA-15 và ZSM-5/SBA-15 với tỉ lệ Si/Al phù hợp, sau đó tiến hành cố định HPA lên các chất mang này bằng nhiều phương pháp khác nhau. Các vật liệu xúc tác thu được sẽ được đặc trưng về cấu trúc và tính chất. Cuối cùng, hoạt tính xúc tác của chúng sẽ được khảo sát và so sánh với các xúc tác đồng thể trong phản ứng tổng hợp fructone.

Mục lục chi tiết:

  • MỤC LỤC
  • DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT
  • DANH MỤC BẢNG
  • DANH MỤC HÌNH
  • MỞ ĐẦU
  • CHƯƠNG 1. TỔNG QUAN
    • 1.1. Tổng quan về acid dị đa
      • 1.1.1. Khái niệm chung về acid dị đa (HPA)
      • 1.1.2. Cấu trúc của các acid dị đa
        • 1.1.2.1. Cấu trúc phân tử acid dị đa
        • 1.1.2.2. Cấu trúc Keggin
        • 1.1.2.3. Cấu trúc Wells-Dawson
      • 1.1.3. Tính chất của các acid dị đa
        • 1.1.3.1. Tính chất acid
        • 1.1.3.2. Tính oxy hóa khử
        • 1.1.3.3. Tính ổn định nhiệt
        • 1.1.3.4. Khả năng hòa tan trong nước
        • 1.1.3.5. Diện tích bề mặt và cấu trúc lỗ xốp
        • 1.1.3.6. Tính chất xúc tác
    • 1.2. Tổng quan về các phương pháp dị thể hóa acid dị đa trên chất mang
      • 1.2.1. Giới thiệu chung về quá trình dị thể hóa HPA
      • 1.2.2. Các phương pháp dị thể hóa acid HPA trên các chất mang
        • 1.2.2.1. Phương pháp tẩm
        • 1.2.2.2. Phương pháp sol-gel tổng hợp trực tiếp
        • 1.2.2.3. Phương pháp tạo liên kết với các nhóm chức trên bề mặt chất mang
        • 1.2.2.4. Phương pháp cố định muối của HPA trên bề mặt chất mang
        • 1.2.2.5. Phương pháp tổng hợp HPA trực tiếp lên chất mang
      • 1.2.3. Một số vật liệu mao quản trung bình làm chất mang acid HPA
        • 1.2.3.1. Vật liệu Al-SBA-15
        • 1.2.3.2. Vật liệu ZSM-5/SBA-15
    • 1.3. Ứng dụng của xúc tác acid dị đa trong phản ứng chuyển hóa hợp chất hữu cơ
      • 1.3.1. Ứng dụng của xúc tác acid dị đa
        • 1.3.1.1. Xúc tác acid dị đa đồng thể trong phản ứng tổng hợp hữu cơ
        • 1.3.1.2. Xúc tác acid dị đa dị thể trong phản ứng tổng hợp chất hữu cơ
      • 1.3.2. Phản ứng tổng hợp fructone
        • 1.3.2.1. Giới thiệu chung về phản ứng tổng hợp fructone
        • 1.3.2.2. Xúc tác acid dị đa HPA cho phản ứng tổng hợp fructone
  • CHƯƠNG 2. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
    • 2.1. Thực nghiệm
      • 2.1.1. Hóa chất
      • 2.1.2. Thực nghiệm
        • 2.1.2.1. Tổng hợp chất mang Al-SBA-15 với các tỉ lệ Si/Al khác nhau
        • 2.1.2.2. Tổng hợp vật liệu xúc tác HPA/Al-SBA-15
        • 2.1.2.3. Tổng hợp chất mang ZSM-5/SBA-15 với các tỉ lệ Si/Al khác nhau
        • 2.1.2.4. Tổng hợp vật liệu xúc tác HPA/ZSM-5/SBA-15
    • 2.2. Các phương pháp đặc trưng vật liệu
      • 2.2.1. Phương pháp phân tích nhiễu xạ tia X (XRD)
      • 2.2.2. Phương pháp phân tích phổ hồng ngoại FT-IR
      • 2.2.3. Phương pháp phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX)
      • 2.2.4. Phương pháp phân tích đẳng nhiệt hấp phụ- giải hấp phụ nitơ (BET)
      • 2.2.5. Phương pháp giải hấp phụ NH3 theo chương trình nhiệt độ (TPD- NH3)
      • 2.2.6. Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)
    • 2.3. Đánh giá hoạt tính xúc tác của vật liệu
      • 2.3.1. Tiến hành phản ứng
      • 2.3.2. Phương pháp xác định thành phần hỗn hợp phản ứng
  • CHƯƠNG 3. CÁC KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
    • 3.1. Tổng hợp vật liệu HPA cố định trên chất mang Al-SBA-15
      • 3.1.1. Ảnh hưởng của tỉ lệ Si/Al đến vật liệu HPA/Al-SBA-15
      • 3.1.2. Ảnh hưởng của phương pháp chế tạo đến vật liệu HPA/Al-SBA-15
        • 3.1.2.1. Tổng hợp HPA trực tiếp trên chất mang
        • 3.1.2.2. Tổng hợp HPA trên chất mang bằng phương pháp ngâm tẩm
      • 3.1.3. Ảnh hưởng của phương pháp loại bỏ chất ĐHCT
      • 3.1.4. Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng tổng hợp fructone
        • 3.1.4.1. Ảnh hưởng của dung môi
        • 3.1.4.2. Ảnh hưởng của lượng chất xúc tác
        • 3.1.4.3. Ảnh hưởng của tỉ lệ mol các chất phản ứng
        • 3.1.4.4. Ảnh hưởng của tác nhân phản ứng
      • 3.1.5. So sánh hoạt tính của xúc tác HPA/Al-SBA-15 với các xúc tác đồng thể
      • 3.1.6. Ảnh hưởng của ion bù trừ điện tích
    • 3.2. Tổng hợp vật liệu HPA cố định trên chất mang ZSM-5/SBA-15
      • 3.2.1. Tổng hợp chất mang ZSM-5/SBA-15
      • 3.2.2. Tổng hợp vật liệu HPA trên chất mang ZSM-5/SBA-15
      • 3.2.3. Hoạt tính xúc tác của vật liệu HPA/ZSM-5/SBA-15
        • 3.2.3.1. Ảnh hưởng của tỉ lệ Si/Al đến hoạt tính xúc tác của vật liệu
        • 3.2.3.2. Khảo sát các điều kiện phản ứng
        • 3.2.3.3. Độ bền hoạt tính của vật liệu HPA/ZSM-5/SBA-15
        • 3.2.3.4. Đánh giá hoạt tính của xúc tác HPA/HZSC với các xúc tác đồng thể
    • 3.3. So sánh vật liệu xúc tác HPA trên các chất mang khác nhau
      • 3.3.1. Hàm lượng HPA trên vật liệu
      • 3.3.2. Tính acid của vật liệu
      • 3.3.3. Hoạt tính xúc tác của vật liệu HPA trên các chất mang
      • 3.3.4. Độ bền gắn HPA và độ bền hoạt tính xúc tác của vật liệu
  • KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
  • NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN
  • DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ
  • TÀI LIỆU THAM KHẢO