Luận án Tiến sĩ Kỹ thuật Hóa học: Nghiên cứu tổng hợp xúc tác trên cơ sở Ni-Ga, ứng dụng để chuyển hóa CO2 thành metanol nhiên liệu

Nghiên cứu tổng hợp xúc tác trên cơ sở Ni-Ga, ứng dụng để chuyển hóa CO2 thành metanol nhiên liệu

Tác giả: Đặng Hồng Toan

Lĩnh vực: Kỹ thuật hóa học

Nội dung tài liệu:

Luận án tiến sĩ này tập trung vào việc nghiên cứu và phát triển các hệ xúc tác mới dựa trên hợp kim Ni-Ga, đặc biệt là tâm Ni5Ga3, với mục tiêu ứng dụng trong quá trình chuyển hóa trực tiếp CO2 thành metanol. Nghiên cứu nhấn mạnh vào vai trò quan trọng của metanol như một nguồn năng lượng và nguyên liệu hóa học tiềm năng, đồng thời đề cập đến các phương pháp tổng hợp metanol hiện có và những hạn chế của chúng. Luận án tập trung vào việc khắc phục nhược điểm của các xúc tác truyền thống bằng cách chế tạo, đặc trưng ba loại xúc tác Ni-Ga khác nhau (hợp kim, Ni-Ga/oxit, Ni-Ga/mesosilica) và đánh giá hiệu quả của chúng trong phản ứng chuyển hóa CO2 thành metanol dưới các điều kiện áp suất khác nhau. Nghiên cứu cũng đề cập đến việc sử dụng các phương pháp phân tích tiên tiến như TG-DSC-MS và XPS để hiểu rõ hơn về cấu trúc và cơ chế hoạt động của xúc tác. Luận án này đóng góp vào việc phát triển các công nghệ xử lý CO2 hiệu quả, giảm thiểu khí nhà kính và khai thác nguồn tài nguyên dồi dào này cho mục đích năng lượng và hóa học.

Mục lục chi tiết:

• Lời cam đoan
• Lời cảm ơn
• Danh mục các chữ viết tắt
• Mục lục
• Danh mục các bảng biểu
• Danh mục các đồ thị, hình vẽ
• A. Giới thiệu về đề tài
• B. Nội dung luận án
• Chương 1. Tổng quan lý thuyết
• 1.1. Metanol và tầm quan trọng của nó trong nền kinh tế hiện đại
• 1.1.1. Tầm quan trọng của metanol
• 1.1.2. Các ứng dụng của metanol
• 1.1.2.1. Metanol làm nguyên liệu cho tổng hợp hoá học
• 1.1.2.2. Metanol làm nhiên liệu
• 1.1.2.3. Tổng hợp formandehit
• 1.1.2.4. Tổng hợp MTBE
• 1.1.2.5. Tổng hợp axit axetic
• 1.1.2.6. Một số ứng dụng khác
• 1.2. Các phương pháp tổng hợp metanol
• 1.2.1. Tổng hợp metanol từ khí tổng hợp
• 1.2.2. Tổng hợp metanol từ khí tự nhiên
• 1.2.2.1. Phương pháp reforming hơi nước
• 1.2.2.2. Phương pháp oxi hoá từng phần
• 1.2.2.3. Phương pháp reforming hai bậc
• 1.2.2.4. Phương pháp reforming khô
• 1.2.3. Tổng hợp metanol từ than đá
• 1.3. Quá trình chuyển hóa trực tiếp CO2 thành CH3OH
• 1.3.1. Nguyên liệu để tổng hợp CH3OH
• 1.3.2. Cơ chế chuyển hóa CO2 thành CH3OH
• 1.3.3. Tình hình sản xuất và ứng dụng metanol trên thế giới và Việt Nam
• 1.4. Xúc tác đa kim loại trong quá trình chuyển hóa CO2 thành metanol
• 1.4.1. Các xúc tác trên cơ sở Cu
• 1.4.2. Các xúc tác trên cơ sở Pd
• 1.4.3. Các xúc tác khác
• 1.4.4. Các phương pháp tổng hợp xúc tác đa kim loại
• 1.5. Giới thiệu xúc tác trên cơ sở Ni-Ga trong quá trình chuyển hóa CO2 thành CH3OH
• Chương 2. Thực nghiệm và các phương pháp nghiên cứu
• 2.1. Hóa chất
• 2.2. Chế tạo xúc tác Ni-Ga dạng hợp kim
• 2.3. Chế tạo xúc tác Ni-Ga/oxit
• 2.4. Chế tạo xúc tác Ni-Ga/mesosilica
• 2.5. Chuyển hóa CO2 thành metanol trên các xúc tác đã tổng hợp
• 2.5.1. Mô tả quy trình
• 2.5.2. Đánh giá hiệu quả quá trình
• 2.6. Nghiên cứu tái sinh xúc tác
• 2.7. Các phương pháp đặc trưng tính chất hóa lý của xúc tác
• 2.7.1. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD)
• 2.7.2. Phương pháp chụp ảnh hiển vi điện tử quét (SEM)
• 2.7.3. Phương pháp chụp ảnh hiển vi điện tử truyền qua (TEM)
• 2.7.4. Phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX)
• 2.7.5. Phương pháp phân tích nhiệt khối lượng – nhiệt lượng quét kết hợp detector khối phổ (TGA-DSC-MS)
• 2.7.6. Phương pháp hấp phụ-giải hấp phụ đẳng nhiệt (BET)
• 2.7.7. Phương pháp khử bằng H2 theo chương trình nhiệt độ (TPR-H2)
• 2.7.8. Phương pháp phổ quang điện tử tia X (XPS)
• Chương III. Kết quả và thảo luận
• Phần 1: Nghiên cứu tổng hợp xúc tác trên cơ sở NiGa
• 3.1. Tổng hợp và đặc trưng xúc tác NiGa dạng hợp kim
• 3.1.1. Giản đồ XRD
• 3.1.2. Phổ EDX
• 3.1.3. Ảnh SEM và TEM
• 3.1.4. Đường đẳng nhiệt hấp phụ – giải hấp N2
• 3.2. Tổng hợp và đặc trưng xúc tác dạng NiGa/oxit
• 3.2.1. Ảnh hưởng của tỷ lệ mol Ni/Ga đến cấu trúc xúc tác NiGa/oxit
• 3.2.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ ngưng tụ đến cấu trúc xúc tác NiGa/oxit
• 3.2.3. Ảnh hưởng của thời gian ngưng tụ đến cấu trúc xúc tác NiGa/oxit
• 3.2.4. Ảnh hưởng của phương pháp điều chế xúc tác NiGa/oxit
• 3.2.5. Độ ổn định nhiệt của các xúc tác NiGa/oxit
• 3.2.6. Kết quả TPR-H2 của xúc tác NiGa/oxit phương pháp đồng ngưng tụ bay hơi
• 3.2.7. Kết quả hấp phụ – giải hấp N2 đẳng nhiệt của xúc tác NiGa/oxit phương pháp đồng ngưng tụ bay hơi
• 3.2.8. Ảnh SEM và TEM của xúc tác NiGa/oxit phương pháp đồng ngưng tụ bay hơi
• 3.2.9. Kết quả đo phổ EDX của xúc tác NiGa/oxit phương pháp đồng ngưng tụ bay hơi
• 3.2.10. Kết quả phổ XPS của xúc tác NiGa/oxit phương pháp đồng ngưng tụ bay hơi
• 3.3. Tổng hợp và đặc trưng xúc tác dạng NiGa/mesosilica
• 3.3.1. Tổng hợp chất mang mesosilica
• 3.3.2. Tổng hợp và nghiên cứu cấu trúc xúc tác NiGa/mesosilica
• 3.3.3. Hình thái học của các xúc tác NiGa/mesosilica
• 3.3.4. Độ ổn định nhiệt của các xúc tác NiGa/mesosilica
• 3.3.5. Bề mặt riêng của xúc tác NiGa/mesosilica
• 3.3.6. Phổ XPS của xúc tác NiGa/mesosilica
• Phần 2: Nghiên cứu ứng dụng xúc tác NiGa trong quá trình chuyển hóa CO2 thành metanol
• 3.4. Nghiên cứu chuyển hóa CO2 thành metanol trên các hệ xúc tác khác nhau ở áp suất thường
• 3.5. Nghiên cứu chuyển hóa CO2 thành metanol ở áp suất cao
• 3.5.1. Khảo sát tìm xúc tác thích hợp nhất cho quá trình chuyển hóa
• 3.5.2. Nghiên cứu tìm các điều kiện thích hợp để chuyển hóa CO2 thành metanol trên xúc tác NiGa/mesosilica ở áp suất cao
• Kết luận
• Những điểm mới của luận án
• Các công trình đã công bố
• Tài liệu tham khảo
• Phụ lục luận án